物质科学
Physical science
每年3月,Cell Press细胞出版社旗下期刊Chem Catalysis按照惯例向在催化领域取得卓越成就的女性科学家及其开创性研究致敬。
作为一支全女性编辑团队,Chem Catalysis深切认同科学界多样性与包容性的重要性,并坚信多元视角能激发科研创新的无限可能。通过展现这些卓越女性的研究成果,我们希望激励更多科学家——无论性别——共同推动催化科学的边界。
——Chem Catalysis团队
Kat Stephan 主编
Xiaoxiao Qiao 科学主编
Nan Yang 科学主编
Laura Ackerman-Biegasiewicz
埃默里大学
光催化铁基体系的配体效应革新
21世纪的核心议题始终围绕着合成领域中的创新、效率与可持续性。铁(Fe)因其储量丰富、成本低廉以及独特的新颖反应特性,成为催化领域最具吸引力的金属之一。可见光与铁的结合进一步拓展了铁基合成手段的应用。通过可见光诱导键均裂探索新型反应机制是本实验室的核心研究方向。在Laura Ackerman-Biegasiewicz担任助理教授之初,Chem Catalysis便邀请其加入了期刊顾问委员会。Laura Ackerman-Biegasiewicz表示Chem Catalysis期刊影响力与知名度与日俱增,成为她独立开展研究后首篇论文的发表首选。
可见光驱动铁催化为合成化学提供了可持续策略,然而,基于配体到金属电荷转移(LMCT)机制的铁光催化反应长期受限于简单底物的转化。Laura Ackerman-Biegasiewicz教授发表题为“Transformative ligand effects in Fe-photocatalyzed Giese-type additions”的研究论文。研究首次提出脂肪胺配体在铁催化脱羧Giese型加成反应中的关键作用。与先前的光氧化还原研究不同,本研究创新性地采用脂肪胺为配体,成功实现了团队成功实现了含游离胺基、羟基及硼酸酯基团底物的直接偶联,突破了传统光氧化还原体系的局限性。结合紫外-可见光谱(UV-Vis)、热重分析(TGA)及密度泛函理论(DFT)对铁配合物进行系统表征,验证了具有光活性的八面体羧酸铁配合物(L1)Fe(OCOR)₃的存在。该成果为铁催化剂在复杂转化中的普适性应用开辟了新路径,并推动地球丰产金属光催化体系的进一步发展。
Svetlana Mintova
法国国家科学研究中心催化与光谱化学实验室
多级孔沸石复合材料的精准合成
Svetlana Mintova的研究聚焦于沸石及多孔材料作为多功能催化剂体系,致力于推动可持续化学合成、高效分离技术及新兴工业过程创新。通过开发创新性合成策略,构筑出兼具卓越催化活性、选择性与稳定性的功能材料。深入解析沸石结晶过程中分子间相互作用机制,为材料性能的精准调控提供理论支撑。作为能源转型关键材料,沸石在应对气候变化挑战、实现二氧化碳减排等领域展现出重要价值。Svetlana Mintova表示,加入Chem Catalysis期刊顾问委员会让她深感荣幸,Chem Catalysis期刊聚焦催化科学前沿,强调通过创新催化剂合成技术塑造可持续未来,这与她本人的研究理念高度契合。
随着可持续生产理念的深化与能源格局的演变,沸石材料研究迎来新机遇与挑战。传统沸石因单一微孔结构导致分子扩散效率受限,为了解决这一问题,Svetlana Mintova教授发表题为“Zeolite composite prepared by quasi-in situ interzeolite conversion approach”的研究论文。在研究中,研究人员报道了一种由介孔超稳Y型沸石(USY)与纳米级ZSM-5沸石构成的新型复合材料,通过无溶剂体系准原位沸石间转化策略,显著提升了酸性位点可及性与孔道连通性。通过四丙基氢氧化铵(TPAOH)对USY的选择性溶解,团队在无溶剂体系中同步构建了介孔扩增的的USY基体与尺寸仅10 nm的ZSM-5晶核,显著提升了酸性位点可及性与孔道连通性。在甲醇制烯烃(MTO)与正己烷裂解反应中,复合材料展现出两类沸石的协同催化效应。该研究为调控复合沸石的介-微孔结构提供了新范式,在催化、吸附及可持续化工领域具有广阔应用前景。
陈燕
华南理工大学
电子活化调控硝酸盐高效电还原
通过电催化技术将环境中的CO₂、CH₄、N₂O、NOx及生物质等分子转化为高附加值化学品或燃料,对实现碳中和目标与构建可持续氮循环体系具有关键作用。然而,该技术仍面临效率低、选择性差、能耗高等瓶颈,因此开发先进电催化剂成为突破瓶颈的关键。陈燕教授近期在Chem Catalysis发表于了关于硝酸盐电还原合成氨研究,揭示了机理创新与材料设计的突破方向。未来研究将聚焦于从电子废弃物中提取金属制备环保型电催化剂,推动符合循环经济理念的“废物变资源”新模式,为绿色化学工程提供可持续解决方案。
近年来,电化学加氢反应凭借其温和反应条件及以水为质子源的独特优势而备受关注,然而反应过程中产生的活性氢物种常优先参与析氢反应(HER),导致目标反应的法拉第效率与产物收率难以突破。陈燕教授发表题为“Shifting hydrogenation pathway via electronic activation for efficient nitrate electroreduction to ammonia in sewages”的研究论文,团队通过构建铜-氧化钴异质结构(Co@Cu),揭示了界面电子转移对氢化路径的调控机制。以硝酸盐还原反应(NO₃⁻RR)为模型反应,通过界面附近的电子激活作用,可以有效调控加氢反应路径。在由铜泡沫基体与Co₃O₄修饰层构成的异质结构(Co@Cu)中,Cu基底向Co物种的电子转移可活化钴位点的电子态,削弱Co-H键强度并增强硝酸盐吸附,从而将法拉第效率提升至97.67%。此外,研究者构建了一种电还原-膜分离耦合反应器,从实际污水中回收NH₃的速率高达857.1 g-N m⁻² d⁻¹。该策略为环境污染物资源化及绿色电催化体系设计提供了创新思路(点击查看CellPress细胞科学深度报道)。
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